Two　organically　templated　uranium　phosphites,　(C4H12N)(UO2)(HPO3)(NO3)　(M-r　=　486.16)　1　and　(C16H36N)(2)(UO2)(2)(H2PO3)(2)(HPO3)(NO3)(2)　(M-r　=　1390.95)　2,　were　prepared　by　evaporation　from　aqueous　solution　of　uranyl　nitrate,　phosphite　acid　and　their　respective　organic　ammonium　hydroxids.　Their　structures　were　determined　by　single-crystal　X-ray　diffraction　and　further　characterized　by　infrared　and　fluorescence　spectroscopy.　In　1,　pentagonal　[UO7]　bipyramids　share　corners　with　three　[HPO3](2-)　tetrahedra　and　one　edge　with　a　[NO3](-)　anion　to　form　[(UO2)(HPO3)(NO3)](-)　ladder-like　chains　parallel　to　the　b　axis.　The　structure　of　2　is　also　based　upon　one-dimensional　anionic　[(UO2)(2)(H2PO3)(2)(HPO3)(NO3)(2)](2-)　chains　of　corner-sharing　penta-　gonal　[UO7]　bipyramids　with　[H2PO3](-)　and　[HPO3]　tetrahedra,　which　is　still　unknown　in　structural　chemistry　of　uranium　so　far.　Crystal　data　for　1:　monoclinic,　space　group　C2/m,　a　=　21.808(7),　b　=　6.9605(15),　c　=　8.357(2)　angstrom,　beta　=　98.327(15)degrees,　V　=　1255.2(6)　angstrom(3),　Z　=　4,　D-c　=　2.573　g/cm(3),　F(000)　=　888,　mu　=　13.086　mm(-1),　the　final　R　=　0.0418　and　wR　=　0.0906　(I　＞　2　sigma(I));　and　those　for　2:　monoclinic,　space　group　C2/c,　a　=　36.4549(8),　b　=　14.5296(11),　c　=　20.8253(11)　angstrom,　beta　=　101.7440(8)degrees,　V　=　10799.7(10)　angstrom(3),　Z　=　8,　D-c　=　1.711　g/cm(3),　F(000)　=　5424,　mu　=　6.144　mm(-1),　the　final　R　=　0.0368　and　wR　=　0.0865　(I　＞　2　sigma(I)).