The　hydrothermal　reactions　of　divalent　metal　salts　with　4-HOOC–C6H4–CH2–NH2CH2PO3H2　(H3L)　led　to　four　Metal-organic　phosphonates　(MOPs),　namely,　Ni(HL)(H2O)2　(1),　Cd(HL)　(2),　CdCl(H2L)　(3),　and　Pb1.5Cl2(H2L)　(4).　All　these　compounds　exhibited　2D　layer　substructures　with　various　features　based　on　metal　centers　and　–PO3　groups　of　the　ligands.　Differently,　the　layers　cross-linked　each　other　in　compounds　1　and　4　via　hydrogen　bonds　generating　3D　supramolecular　frameworks.　While　in　compounds　2　and　3,　they　were　connected　by　carboxylate　group　of　the　ligands　to　form　3D　pillared-layer　frameworks.　Such　differences　were　related　to　the　coordination　mode　of　the　metal　centers,　and　the　pH　of　the　reaction　system　also　played　a　important　role　on　the　coordination　ability　of　the　ligands.　The　magnetic　properties　reveal　the　presence　of　ferromagnetic　interactions　in　compound　1　through　a　Ni–O–P–O–Ni　five-member　chain.　Luminescent　measurements　indicate　that　compounds　2–4　each　displays　strong　blue　fluorescent　emissions.　©　2020　Elsevier　Inc.