Poly-o-toluidine　(POT)　was　synthesized　chemically　using　(NH4)2S2O8　as　oxidizing　agent　in　acidic　media.　The　POT　films　were　prepared　by　spin-coating　method　with　a　thickness　of　about　300　nm　and　implanted　by　35　keV　N+　ions　with　the　dose　in　the　range　of　6.3　×　1013　to　7.6　×　1016　ions/cm2.　The　POT　films　in　pristine　and　implanted　forms　were　characterized　by　visible　absorption　spectra,　which　showed　that　the　optical　absorption　in　the　visible　band　was　reinforced　by　ion　implantation.　The　optical　band　gap　(Eg)　of　POT　film　derived　from　the　visible　absorption　spectrum　was　decreased　from　3.3　to　2.59　eV　with　the　increase　of　ion　dose.　The　effect　of　ion　implantation　on　third-order　nonlinear　optical　(NLO)　susceptibility　(χ(3))　was　investigated　carefully　by　degenerate　four-wave　mixing　(DFWM)　technique.　The　χ(3)　value　of　pristine　POT　film　was　3.27　×　10-10　esu　and　the　maximum　χ(3)　value　of　implanted　POT　film　was　increased　to　3.56　×　10-9　esu　when　the　ion　dose　was　1.9　×　1016　ions/cm2.　©　2008　Elsevier　B.V.　All　rights　reserved.