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能源与环境是社会可持续发展涉及的主要问题之一.从可再生资源获得替代能源是未来能源发展研究的重要方向.乙酸是生物裂解油中的典型组分,可以经光催化重整转化为甲烷、乙烷和氢气 [1-3],TiO2或金属修饰的TiO2被报道对该反应具有光催化活性,但产物选择性和产率都比较低.在本文中,我们报道复合催化剂Cu-Ti/ZSM-5,对于乙酸光催化重整为甲烷和氢气表现出优良的活性和高甲烷选择性.催化剂Cu-Ti/ZSM-5 通过两步法制备.将ZSM-5 粉末加入钛酸丁酯的正己烷溶液进行搅拌,然后经离心分离、水解和500 ℃下煅烧2h得Ti/ZSM-5.Cu-Ti/ZSM-5 通过用CuAc溶液浸渍铜离子后,在500 ℃下煅烧2h得到.从图1 的XRD结果可以看出,负载Cu前后样品的衍射峰位置和强度没有明显变化,未发现铜物种的衍射峰.估计Cu可能高分散在分子筛上表面.紫外光下不同催化剂上乙酸水溶液(0.1M)光催化重整活性表明在图2 中.可以看出,活性顺序按照Cu-Ti/ZSM-5> Ti/ZSM-5> TiO2顺序依次降低.Cu-Ti/ZSM-5 的活性远高于Ti/ZSM-5 和TiO2图1 样品的XRD 图 图2 光照5h 后在不同催化剂中,用Cu-Ti/ZSM-5 反应5h后,1mol醋酸可以得到82.8 mmol的甲烷和少量氢气.其原因可能是:铜离子可以捕获光生电子被还原为一价铜和零价铜,减少电子-空穴对的复合,从而使Cu-Ti/ZSM-5 表现出比Ti/ZSM-5 更高的活性.详细的表征和机理研究正在进行中.
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Year: 2014
Page: 609-609
Language: Chinese
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