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张燕杰 (张燕杰.) [1] | 陈崇启 (陈崇启.) [2] | 詹瑛瑛 (詹瑛瑛.) [3] | 叶远松 (叶远松.) [4] | 娄本勇 (娄本勇.) [5] | 郑国才 (郑国才.) [6] | 林棋 (林棋.) [7]

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CQVIP PKU CSCD

Abstract:

以经不同温度(120、250、350、450℃)焙烧处理的ZrO2为载体,采用沉积-沉淀法制备了系列CuO/ZrO2催化剂;考察了富氢气氛下催化剂的水煤气变换反应(WGS)催化性能。结果表明,CuO/ZrO2催化剂的催化活性随ZrO2载体焙烧温度的升高呈现先升高后降低的’火山型’变化趋势,在焙烧温度为250℃时取得最高值。采用X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、N2O滴定、H2程序升温还原和CO程序升温还原及质谱跟踪等技术研究了系列ZrO2载体及CuO/ZrO2催化剂的结构和还原性能。结果表明,随着ZrO2焙烧温度的升高,一方面,CuO/ZrO2催化剂的Cu分散度逐渐降低,与ZrO2具有强相互作用的高分散活性Cu-[O]-Zr物种(’[]’表示ZrO2表面氧空位)逐渐减少;另一方面,Cu-[O]-Zr物种的还原能力逐渐增强,并诱导催化剂活性表面羟基的还原能力也相应增强(CO为还原剂),即降低了催化剂对WGS反应的起活温度。两方面的综合作用使得ZrO2载体焙烧温度为250℃(中等温度)时,CuO/ZrO2催化剂的WGS催化活性最高。

Keyword:

CO程序升温还原 CuO/ZrO2催化剂 ZrO2焙烧温度 水煤气变换反应 表面羟基

Community:

  • [ 1 ] 闽江学院海洋学院,福建福州350108
  • [ 2 ] 福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

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Source :

燃料化学学报

ISSN: 0253-2409

Year: 2019

Issue: 4

Volume: 0

Page: 464-473

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