Cu2O　clusters/TiO2　nanosheet　(CNSX)　as　a　photocatalyst　is　created　to　tailor　the　selectivity　of　CO2　photoreduc-tion.　The　catalysts　show　different　selectivity　of　CO　and　CH4　with　the　increase　of　Cu2O　mass.　TiO2　nanosheet　(NS)　exhibits　100%　selectivity　of　CH4　with　a　rate　of　37.6　mu　mol　g(-1)　h(-1).　However,　CO2　would　be　converted　to　CO　with　selectivity　of　98%　and　yield　of　162.6　mu　mol　g(-1)　h(-1)　on　5　wt%　Cu2O/TiO2　nanosheet　(CNS3).　The　Ti　center　dot　center　dot　center　dot　CO2-center　dot　center　dot　center　dot　Ti　coordination　intermediate　on　Ti3+　sites　is　responsible　for　CH4　formation,　whereas　the　Cu　center　dot　center　dot　center　dot　CO2　center　dot　center　dot　center　dot　Ti　specie　on　Cu1-delta　and　Ti4+delta　sites　determines　CO　production.　The　Cu+-Ti3+　interface　interaction　on　CNSX　surface　can　generate　Cu1-delta　and　Ti4+delta　sites　and　eliminate　Ti3+　via　the　charge　transfer　from　Ti3+　to　Cu+.　The　selectivity　is　thus　tailored　effectively　by　Cu+-Ti3+　interface　interaction　mediated　CO2　coordination　model.　This　work　would　offer　a　new　perspective　for　tailoring　the　selectivity　of　CO2　photoreduction.