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Abstract:

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和合成氨新技术(eHB),不仅能实现可再生能源电力的“消纳和调峰”,而且可进行低成本、跨地域长距离存储运输,并可将“绿氨”与氢能产业相结合.然而,现有的高温高压合成氨催化剂与e HB工艺相不匹配,因此,迫切需要开发温和条件下高效合成氨催化剂技术,以实现可再生能源电力电解制氢体系和合成氨技术互补融合.目前,虽然助剂对于Ru基纳米簇(≥1nm)合成氨催化剂的影响规律已得到了广泛研究,但它们对于Ru原子簇催化剂的作用机制尚不清楚,需要进一步揭示.本文考察了Ba及Ce助剂对Ru原子簇催化剂的影响规律,并分析了其作用机制.首先,通过简单的浸渍法将Ba和/或Ce物种掺杂到Ru原子簇催化剂(2wt%RuACCs),制得Ba/Ce/2 wt%RuACCs催化剂;然后,通过一系列实验考察了这些催化剂的合成氨性能,并利用多种表征手段对其进行了深入分析.合成氨性能测试结果表明,添加Ba和Ce助剂后, 2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨速率明显提高,在400℃和1 MPa下, Ba/Ce/2 wt%RuACCs催化剂的合成氨反应速率达到56.2mmolNH

Keyword:

N 助剂 原子簇

Community:

  • [ 1 ] 福州大学化肥催化剂国家工程研究中心
  • [ 2 ] 福州大学化学学院
  • [ 3 ] 南洋理工大学材料科学与工程学院
  • [ 4 ] 中国科学院福建物质结构研究所,结构化学国家重点实验室
  • [ 5 ] 中国科学院高能物理研究所

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Source :

Chinese Journal of Catalysis

Year: 2024

Issue: 05

Volume: 60

Page: 209-218

1 5 . 7 0 0

JCR@2023

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