The　hydrothermal　reactions　of　divalent　metal　salts　with　4-HOOC-C6H4-CH2-NH2CH2PO3H2　(H3L)　led　to　four　Metal-organic　phosphonates　(MOPs),　namely,　Ni(HL)(H2O)(2)　(1),　Cd(HL)　(2),　CdCl(H2L)　(3),　and　Pb1.5Cl2(H2L)　(4).　All　these　compounds　exhibited　2D　layer　substructures　with　various　features　based　on　metal　centers　and　-PO3　groups　of　the　ligands.　Differently,　the　layers　cross-linked　each　other　in　compounds　1　and　4　via　hydrogen　bonds　generating　3D　supramolecular　frameworks.　While　in　compounds　2　and　3,　they　were　connected　by　carboxylate　group　of　the　ligands　to　form　3D　pillared-layer　frameworks.　Such　differences　were　related　to　the　coordination　mode　of　the　metal　centers,　and　the　pH　of　the　reaction　system　also　played　a　important　role　on　the　coordination　ability　of　the　ligands.　The　magnetic　properties　reveal　the　presence　of　ferromagnetic　interactions　in　compound　1　through　a　Ni-O-P-O-Ni　five-member　chain.　Luminescent　measurements　indicate　that　compounds　2-4　each　displays　strong　blue　fluorescent　emissions.